Am Anfang der für Kinder gedachten Literatur und Texte  im Gutenberg-Museum steht ein Einblattdruck von ca. 1550: eine »Tabula abcdariae« mit Alphabeten und Versen zum Lesen- und Schreibenlernen. Zu den schönsten Büchern für die Jugend, die gleichzeitig Bildung vermitteln sollten, gehören die Bände des »Bilderbuchs für Kinder«, die von Friedrich Justin Bertuch ab 1790 herausgegeben wurden.

Sie waren mit handkolorierten Radierungen  von sehens- und wissenswerten Dingen aus aller Welt geschmückt. Eine ganz besondere Rarität unter den Kinderbüchern stellt die (vermutlich) zweite Ausgabe des berühmten »Struwwelpeter« von Heinrich Hoffmann  dar, die 1844 erschien. Sie ist mit lithographischen Reproduktionen der Zeichnungen ausgestattet, die der Frankfurter Arzt ursprünglich für seinen eigenen Sohn angefertigt hatte.

Schöne Bilderbücher  berühmter Illustratoren des 19. und 20. Jahrhunderts wie Kate Greenaway, Arthur Rackham, Ernst Kreidolf, Lieselotte Schwarz und Maurice Sendak zeigen die weitere Entwicklung bis in die Gegenwart. Für alle Kinder, die als Besucher ins Museum kommen, ist eine Leseecke mit einer Büchertruhe eingerichtet, aus der man sich Bücher zum Blättern und Lesen heraussuchen kann.